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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
TESE DE DOUTORADO
 
Aguardando Data da Autorização para Disponibilizar o Arquivo com Texto Completo
Autora: Fozia
Título: Híbridos Polisililsesquioxanos Auto-arranjados em Pontes para Remoção de Corantes e Liberação Controlada de Ibuprofeno
Ano: 2014
Orientador: Prof. Dr. Pedro Luiz Onófrio Volpe
Departamento: Físico-Química
Palavras-chave: Sílica mesoporosa, Organo-funcionalização, Ibuprofeno, Liberação controlada, Remoção de corante.
Resumo: Híbridos polisililsesquioxanos arranjados em pontes, foram sintetizados plea combinação de sílica SBA-15 com novos agentes sililantes contendo cadeias e caracterizados por análise elementar, espectroscopia de absorção na região do infravermelho, ressonância magnética nuclear no estado sólido, difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura e transmissão. Os dados de sorção/dessorção de nitrogênio para sílica pura, SBA-15 e os híbridos funcionalizados resultaram na isoterma do tipo IV com histerese do tipo H1. A estrutura da sílica mesoporosa ficou preservada após a pós-funcionalização com cadeias orgânicas. Sílica SBA-15 e sua derivadas foram carregadas com ibuprofeno para liberação controlda em fluidos biológicos simulados. Pós-funcionalização da superfície com amina e outros grupos orgânicos contendo estrutura hidrofóbica, resultou numa diminuição da área da superfície 802,4 - 63,0 m2g-1 e volume de poros de 0,09 nm e aumento capacidade de carga de ibuprofeno a partir de 18,0 até 29% e um muito lento taxa de liberação ao longo do período de 72,5 h. Para investigar a taxa de liberação e o mecanismo a partir desses materiais híbridos sintetizados, Zero-ordem, Primeira ordem, Higuchi, Hixson-Crowell, e Korsmeyer-Peppas modelos cinéticos foram aplicados. Os materiais foram utilizados para a liberação controlada do fármaco ibuprofeno. Estes também foram avaliados quanto à capacidade de remover o corante aniônico azul reativo-15 e o corante catiônico verde brilhante de soluções aquosas. As sílicas modificadas apresentaram alta capacidade de carregamento do fármaco ibuprofeno e de sorção seletiva para o corante azul reativo 15. A sílica não modificada, SBA-15, apresentou alta capacidade de remover o corante verde brilhante. As isotermas de equilíbrio obtidas foram ajustadas aos modelos de Langmuir, Freundlich e Sips e os dados cinéticos foram ajustados aos modelos de Pseudo-primeira-ordem e Pseudo-segunda-ordem. Os resultados sugerem que os compostos organofuncionalizados de sílica podem ser como os materiais considerados, eficiente, barato e conveniente para a liberação controlada de fármacos e também para a remoção eficaz e seletiva de poluentes orgânicos tais como, corantes em soluções aquosas.
Abstract: Bridged polysilsesquioxane silica hybrids, synthesized by the combination of SBA-15 type silica with new synthesized silylating agents containing bridged chains, were characterized by elemental analysis, absorption spectroscopy in the infrared region, nuclear magnetic resonance in the solid state, X-rays diffraction, scanning/transmission electron microscopy and thermogravimetry. The sorption/desorption of nitrogen to pure silica, SBA-15 and functionalized hybrids resulted in isotherms of type IV with type H1 hysteresis. The structure of the precursor mesoporous silica was preserved after post-functionalization with organic chains. The precursor and its derivative silicas were ibuprofen-loaded for controlled delivery in simulated biological fluids. Surface functionalization with amine and other organic groups containing bridged hydrophobic structure resulted in significantly decreased surface area, from 802.4 to 63.0 m2g-1 and pore volume to 0.09 nm, which ultimately increased the drug-loading capacity from 18.0 up to 29 % and very slow release rate of ibuprofen over the period of 72.5 h. To investigate the release rate and mechanism from these synthesized hybrid materials, Zero-order, First-order, Higuchi, Hixson-Crowell and Korsmeyer-Peppas models were applied. The synthesized materials were also evaluated for their ability to remove the anionic dye reactive blue-15 and cationic dye brilliant green from aqueous solutions. The hybrid silica showed selective sorption capacity for reactive blue 15, an ionic dye. The unmodified silica, SBA-15 showed high ability to remove the cationic dye, brilliant green, from the aqueous medium. The obtained equilibrium isotherms were fitted to Langmuir, Freundlich and Sips models and the kinetic data were used to fit pseudo-first-order and pseudo-second-order. The results suggest that the organo-functionalized hybrid silicates could be a simple, efficient, inexpensive and convenient for the controlled release of drugs and for effective and selective removal of organic pollutants such as dyes from the aqueous solutions.
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