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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
TESE DE DOUTORADO
 
Autora: Enzweiler, Jacinta
Título: Coagulação Mútua de Ouro Coloidal com Óxidos de Ferro
Ano: 1991
Orientadora: Profa. Dra. Inés Joekes
Departamento: Físico-Química
Palavras-chave: -
Resumo: Neste trabalho foi estudada a coagulação mútua de ouro coloidal com óxidos de ferro com o objetivo de contribuir no conhecimento da geoquímica do ouro associado a lateritas. Nos experimentos foram usadas as seguintes dispersões coloidais preparadas através de métodos descritos na literatura: ouro com partículas monodispersas e esféricas e diâmetro médio de 13 nm; goethita (a-FeOOH) com partículas aciculares e heterodispersas com predominância das partículas maiores, de aproximadamente 700 nm de comprimento; e hematita (a-Fe2O9), com partículas monodispersas e esféricas com diâmetro de 60 nm. Em pH levemente ácido, as partículas de ouro e dos óxidos possuem carga superficial de sinal contrário, sendo observada coagulação imediata após a mistura. Foram realizados experimentos com variação do pH, força iônica e temperatura. A 25°C, pH próximo de 5,5 e ausência de sal as quantidades de ouro adsorvidas na goethita e na hematita foram de 0,5 e 0,15 kg/kg, respectivamente. O aumento do pH diminui essas quantidades e a diminuição do pH as aumenta, pelas modificações no potencial superficial do óxidos. A adição de eletrólito aumenta a quantidade de ouro retida pelos óxidos, devido à diminuição da repulsão entre as partículas de ouro. A adsorção de ouro aumenta com o aumento da temperatura. A partir de três isotermas a temperaturas diferentes, na ausência de eletrólito, estimou-se um DH de adsorção de -40 kJ/mol para o sistema ouro-goethita. Experimentos de peptização do sistema ouro-goethita heterocoagulado, através da adição de espécies como citrato e OH¨ que modificam o potencial superficial dos óxidos, mostraram que as partículas de ouro podem ser dessorvidas nessas condições. Esses resultados, em conjunto, mostram a que interação das partículas de ouro com os óxidos é de natureza eletrostática. A microscopia eletrônica de transmissão foi utilizada para avaliar o comportamento dos dois sistemas mistos em diferentes concentrações de nitrato de sódio. Em concentrações próximas de 0,01 M as partículas de ouro adsorvem na superfície dos óxidos de maneira uniforme enquanto em concentração de sal de 0,1 M foi observada a homocoagulação das partículas de ouro coloidal ao invés da heterocoagulação com os óxidos. Mostrou-se, também através de MET, que as partículas de ouro adsorvidas em goethita podem migrar superficialmente quando aquecidas a temperaturas superiores a 300°C e coalescer formando partículas maiores. As energias de interação entre as partículas de ouro e os óxidos, avaliadas através do modelo HHF, permitiram interpretar os resultados de homocoagulação em elevada força iônica (0,1M) e comparar o comportamento dos dois sistemas estudados, em relação às quantidades heterocoaguladas. As maiores quantidades de ouro retidas pela goethita em relação à hematita foram atribuidas às diferenças de área e potencial superficiais e, em menor extensão, ao tamanhos relativos das partículas dos dois óxidos.
Abstract: Mutual coagulation between colloidal gold and iron oxides was studied with the objective of enhancing the geochemical knowledge of lateritic gold formation. The following colloidal dispersions were used: monodisperse, spherical gold particles, 13 nm diameter; heterodisperse, acicular goethite (a-FeOOH) particles, with predominance of the largers ones, having approximatly 700 nm length; and monodisperse, spherical particles of hematite (a-Fe2O3), 60 nm diameter. In slightly acidic medium, gold and iron oxide particles are oppositely charged and immediate coagulation upon mixture was observed. Experiments were performed varying pH, ionic strength and temperature. At 25°C, pH near to 5.5 and in the absence of salt, the gold amounts adsorbed on goethite and hematite were 0.5 and 0.15 kg/kg, respectively. The increase of pH diminishes those quantities and the lowering of pH rises them, because it changes in the surface potential of the oxides. Electrolyte addition increases the amount of gold retained by the oxides, a consequence of double layer compression. Gold adsorption on the oxides increases with temperature. From three isotherms at different temperatures, in the absence of electrolyte, a DH of adsorption of -40 kJ/mol was estimated for the gold-goethite system. Peptisation experiments in the gold-goethite heterocoagulated system were performed adding species like citrate anion and OH, which modify the surface potencial of the oxides. It was shown that gold can be dessorbed in those conditions. These results, as a whole, show that eletrostatic forces dominate the interaction between gold and oxide particles. Transmission electron microscopy was used to investigate the behaviour of the mixed systems at different sodium nitrate concentrations. In 0.01 M salt solutions, gold particles adsorbe uniformely at the oxides surfaces, while in 0.1 M salt solutions, homocoagulation of gold particles was observed instead of heterocoagulation. It was also shown, by TEM, that gold particles migrate on the oxide surface when the heterocoagulated gold-goethite system is heated at temperatures higher than 300°C; some gold particles stick together, growing. The interaction energies between the gold and the oxide particles, were calculeted using HHF model. These were used to discuss the homocoagulation results at high ionic strength (0.1M), and to compare the behaviour of the two studied systems with respect to the amounts heterocoagulated. The differences in the amounts of gold retained by the two oxides were attributed to their surface caracteristics like area and potential and to the size of the particles.
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