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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
DISSERTAÇÃO DE MESTRADO
 
Autor: Frenhani, Gustavo Nascimento
Título: Formação de Híbridos e Compósitos a partir de Peneiras Moleculares
Ano: 2002
Orientadora: Profa. Dra. Heloise de Oliveira Pastore
Departamento: Química Inorgânica
Palavras-chave: Híbridos, Compósitos e peneiras, Moleculares
Resumo: O trabalho intulado "Formação de Híbridos e Compósitos a Partir de Peneiras Moleculares" tem como objetivo o aumento da acidez de peneiras moleculares, muito utilizadas como catalisadores nos mais variados processos, através de mudanças realizadas após ou durante a síntese do material. Três procedimentos foram estudados: 1) Inicialmente, trabalhou-se com o aumento da acidez da peneira molecular mesoporosa MCM-41 pela formação do híbrido MCM-41/ZSM-5. Isto foi feito através da recristalização parcial das paredes amorfas características deste material gerando embriões com estrutura zeolítica MFI. Esta recristalização se deu por duas rotas: - troca iônica com hidróxido de tetrapropilamônio (TPAOH), que é o agente direcionador das espécies MFI, seguida de tratamento hidrotérmico. - adição de TPAOH diretamente ao meio reacional durante a síntese da MCM-41 e posterior tratamento hidrotérmico do material. 2) Realizou-se também a deslaminação do precursor lamelar do zeólito MCM-22 sintetizado por tratamento hidrotérmico estático. Este processo aumenta a acessibilidade aos sítios ácidos do material aumentando, portanto, sua acidez. A deslaminação é resultado do intumescimento do espaço interlamelar do precursor com moléculas de brometo de cetiltrimetilamônio (CTABr) seguido de tratamento com ultra-som e calcinação. 3) Finalmente, dois compósitos foram preparados por ancoramento utilizando-se a MCM-41 como substrato: o primeiro incorporando espécies (CH3O)3Si(CH2)3SH e posterior tratamento oxidativo e ácido gerando terminações -SO3H e a segunda incorporando-se espécies Zr(OBut)4 gerando espécies potencialmente ativas ZrO2 onde ancorou-se íons SO4.
Abstract: The present work, entitled "Hybrids and Composites Formation from Molecular Sieves" aims the improvement of molecular sieves acidity, extensively used as catalysts over severaI processes, by transformations performed after or during the material synthesis. Three procedures were studied: 1) First, we have worked with the acidity increase of MCM-41 mesoporous molecular sieve by formation of a hybrid MCM-41/ZSM-5. This was done through partial recrystalization of the amorphous walls, particular of this material, resulting in embryonic nucleous with zeolitic structure MFI-like. Two routes attempted this recrystalization: - ionic exchange with tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH), which is the template for MFI species, followed by hydrothermal treatment. - addition of tetrapropylammonium hydroxide directly to the reaction medium during MCM-41 synthesis followed by hydrothermal treatment. 2) We performed the delamination of the lamelar precursor of MCM-22 zeolite prepared by static hydrothermal treatment. This procedure increases the accessibility to active sites present in the material, hence increasing the material acidity itself. The delamination is obtained as a result of a process of swelling that occurs in the precursor interlamelar region with cetyltrimethylammonium bromide (CTABr) molecules, followed by sonication and calcination. 3) Finally, two composites using MCM-41 as inorganic source were prepared by grafting: the first incorporating (CH3O)3Si(CH2)3SH species followed by acid and oxidative treatment generating -SO3H terminations, and the second incorporating Zr(OBut)4 species generating potentially actives species ZrO2 where SO4ions were attached.
Arquivo (Texto Completo): vtls000289748.pdf ( tamanho: 5,65MB )

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