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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
TESE DE DOUTORADO
 
Autora: Oliveira, Érica Cristina de
Título: Nanoreatores Zeolíticos
Ano: 2003
Orientadora: Profa. Dra. Heloise de Oliveira Pastore
Coorientador: Prof. Dr. Ricardo Gomes da Rosa
Departamento: Química Inorgânica
Palavras-chave: Zeólitos, Ancoramento, Aluminofosfato mesoporoso, Silicoaluminofosfato
Resumo: Esta Tese está dividida em dois capítulos. O primeiro capítulo trata do ancoramento e caracterização dos organometálicos [(Cp)Rh(COD)] e [(Cp*)Rh(COD)] (onde, Cp = ciclopentadieno, Cp* = pentametilciclopentadieno, e COD = 1, 5-ciclooctadieno) nos zeólitos M´56Y (onde, M´= Li, Na, K, Rb, Cs), H56Y e MCM-22. Após tratamento térmico sob vácuo ocorre a formação da espécie [(Cp)Rh]- ancorada nos átomos de oxigênio da estrutura zeolítica, na a-cavidade do zeólito Y. Estes sistemas foram submetidos a testes catalíticos em linha de fluxo contínuo em reações de hidrogenação de alcenos, aromáticos e piridina, e na ativação da ligação C-H de cicloexeno e de cicloexano. Os resultados indicam que estas espécies são ativas nestas reações e que as performances catalíticas são dependentes da estrutura do zeólito bem como dos cátions extraestruturais. O segundo capítulo trata da síntese e caracterização de aluminofosfatos e silicoaluminofosfatos mesoporosos utilizando sulfato de alumínio como fonte de alumínio, sílica pirolisada e tetraetilortosilicato como fonte de silício, e brometo de cetiltrimetilamônio como agente direcionador de estrutura. A identificação dos sítios e sua acidez foram realizadas por adsorção de NH3 e CO.
Abstract: This Thesis is divided in two chapters. The first chapter describes the anchoring and characterization of the organometallics [(Cp)Rh(COD)] and [(Cp*)Rh(COD)] (Cp = cyclopentadiene, Cp* = pentamethylcyclopentadiene, e COD = 1,5-cyclooctadiene in M´56Y zeolites (where, M´= Li, Na, K, Rb, Cs), H56Y and MCM-22. After thermal treatment under vacuum, the formation of [(Cp)Rh]-anchored in oxygen atoms from the structure, in the a-cage of zeolite Y, is observed. These systems were submitted to catalytic tests in hydrogenation reactions of alcenes, aromatic substrates and pyridine, as well as in the activation of the C-H bond of cyclohexene and cyclohexane. The results indicate that the catalysts are active in these reactions and that the catalytic performances are dependent on the zeolite type as well as of the extrastructure cations. The second chapter deals with the synthesis and characterization of mesoporous aluminophosphates and silicoaluminophosphates using aluminum sulphate as aluminum source, fumed silica and tetraethyl orthosilicate as silicon source, and cetyltrimethylammonium bromide as the structure-directing agent. The identification of the presence of acidic sites have been determined by adsorption of NH3 and CO.
Arquivo (Texto Completo): vtls000300905.pdf (tamanho: 6,04MB)

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