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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
DISSERTAÇÃO DE MESTRADO
 
Autor: Tada, Eduardo dos Santos
Título: Seleção de Sistemas Líquidos Bifásicos para a Reciclagem de Catalisadores Homogêneos de Pd e Rh
Ano: 2003
Orientador: Prof. Dr. Watson Loh
Coorientador: Profa. Dra. Regina Buffon
Departamento: Físico-Química
Palavras-chave: Sistemas bifásicos, Catálise homogênea, Reciclagem
Resumo: A catálise homogênea com complexos de metais de transição apresenta dificuldades na separação entre produto e catalisador, que se encontram dispersos na mesma fase. O objetivo desse trabalho foi a aplicação de sistemas líquidos bifásicos para realizar a separação entre produto e catalisador em reações catalíticas homogêneas. Essas reações foram a reação de Suzuki, que emprega Pd como o metal catalítico, e a reação de hidroformilação de olefinas, que emprega Rh como o metal catalítico. A aplicação do sistema bifásico composto por dioxano/etilenoglicol/heptano na reação de Suzuki apresentou desativação do catalisador logo na primeira reação, impossibilitando a reciclagem do mesmo. Alem disso, o sistema bifásico apresentou lixiviação do metal e da fosfina ligante para a fase extratora do produto. Aplicando-se o sistema bifásico composto por THF/PEO600/heptano (PEO 600 = poli(óxido de etileno) 600gmol na reação de hidroformilação do estireno, foi possível realizar 5 reciclagens do catalisador. No entanto, a intensa lixiviação de metal catalítico para a fase extratora do produto causou a queda na conversão do substrato em todas as reciclagens.
Abstract: Homogeneous catalysis with transition metal complexes displays disadvantages related to separation of products and catalysts, wich have generated a variety of efforts towards the development of new recycling procedures, mostly using biphase systems. The aim of this work was the application of liquid biphasic systems to accomplish product/catalyst separation in Pd-catalyzed Suzuki reaction and Rh-catalyzed hydroformylation reaction. The use of the biphasic system composed by dioxane + ethylene glycol + heptane in Pd-catalyzed Suzuki reaction caused deactivation of the catalyst during the first reaction, impeding attempts to its recycling. Moreover, significant losses of metal and phosphine to the extracting phase were observed with this biphasic system. With the biphasic system composed by THF + PEO 600 + heptane, it was possible to perform 5 recyclings of the catalyst for hydroformylation of styrene. However, the significant loss of metal caused a marked reduction in substrate conversion along the recycling procedures.
Arquivo (Texto Completo): vtls000303235.pdf ( tamanho: 2,79 MB )

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