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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
DISSERTAÇÃO DE MESTRADO
 
Autora: Osawa, Carla Cristiane
Título: Efeito do pH e da Uréia na Síntese de Mulita pelo Método Sol-Gel, a Partir de Sóis de Sílica e Alumina
Ano: 2004
Orientador: Prof. Dr. Celso Aparecido Bertran
Departamento: Físico-Química
Palavras-chave: Mulita, Sol de alumina, Sol de sílica, pH
Resumo: O objetivo principal deste trabalho foi estudar o efeito do pH e da uréia na síntese de mulita (3Al2O3.2SiO2) pelo método sol-gel, a partir de sóis de sílica e de alumina. O efeito do pH na síntese de mulita foi associado às diferenças dos pontos isoelétricos desses dois tipos de sóis. Os estudos foram conduzidos a pH 1, 3, 4, 5, 8 e 10, nas razões molares Al:Si de 1:3 (excesso de sílica) e 3:1 (estequiométrica). Nos precursores com Al:Si=1:3, após calcinação a 1050 °C, a formação de mulita tetragonal foi determinada pelo consumo das espécies de alumínio (partículas de alumina ou íons Al) pela sílica disponível, independente da presença da uréia ou do valor do pH, conforme o mecanismo proposto por Sundaresan e Aksay para géis difásicos, enquanto que o excesso de sílica segregava sílica amorfa ou a fase cristobalita. Nos precursores com Al:Si=3:1, a cinética de formação de mulita ortorrômbica a 1141 °C foi descrita pelo mecanismo de Sundaresan e Aksay ou pelo modelo de mudança de fase de Avrami. Entretanto, nesses precursores, o valor do pH determinou a formação de partículas de alumina ou de espécies iônicas de alumínio octaédrico, em função da hidrólise e condensação dos íons Al, além das cargas superficiais das partículas de sílica e de alumina, afetando suas interações. O predomínio de íons Al com coordenação octaédrica, nos precursores preparados em pH 1, levou à formação de a-alumina, além de mulita. Os valores "estimados" de energia de ativação e de temperatura mínima de formação de mulita, a partir de misturas de sóis de sílica e de alumina em pH 3, 4, 8 e 10, foram relacionados às interações entre as partículas em função de suas cargas superficiais. Essas "estimativas" também indicaram que a presença da uréia não afeta a formação de mulita, atuando apenas na formação do sol de alumina, com a hidrólise e a condensação dos íons Al.
Abstract: The main objective of this work was to study the pH and urea effect on the mullite (3Al2O3.2SiO2) synthesis by the sol-gel method, from silica and alumina sols. The pH effect on mullite synthesis was associated to the different isoelectric points of these two kinds of sols. The studies were conducted at pH 1, 3, 4, 5, 8 and 10, with the Al:Si molar ratios of 1:3 (silica in excess) and 3:1 (stoichiometric). In the precursors with Al:Si=1:3, after calcination at 1050 °C, the tetragonal mullite formation was determined by the consumption of the aluminum species (alumina particles or Al ions) by the available silica, apart from the urea presence or the pH value, according to the mechanism proposed by Sundaresan and Aksay for diphasic gels, while the excessive silica segregated amorphous silica or the cristobalite phase. In the precursors with Al:Si=3:1, the kinetics of orthorrombic mullite formation at 1141 °C was described by the Sundaresan and Aksay mechanism or by the Avrami phase transformation model. However, in these precursors, the pH value determined the alumina particle formation or the ionic species of octahedral aluminum, as a function of the Al ion hidrolysis and condensation, besides the superficial charges of silica and alumina particles, affecting their interactions. The predominance of Al ions with octahedral coordination, in the precursors prepared at pH 1, led to a-alumina formation, besides mullite. The “estimated” values of the aparent activation energy and the minimum temperature for mullite formation, from silica and alumina mixtures at pH 3, 4, 8 and 10, were related to the interactions between particles as a function of theis superficial charges. These “estimates” also indicated that the presence of urea do not affect mullite formation, acting only on alumina sol formation, with the controlled hidrolysis and condensation of Al ions.
Arquivo (Texto Completo): vtls000322404.pdf ( tamanho: 1,76MB )

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