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BIBLIOTECA DO INSTITUTO DE QUÍMICA
UNICAMP

 
TESE DE DOUTORADO
 
Autor: Bernardi Junior, Ernesto
Título: Catálise de Óxido-Redução Via Metalossilicatos Zeolíticos
Ano: 2005
Orientador: Prof. Dr. Eduardo Joaquim de Souza Vichi
Departamento: Química Inorgânica
Palavras-chave: Catálise, Sílica, Zeólitos
Resumo: Foram preparados aproximadamente quarenta materiais entre cromiossilicatos zeolíticos tipo MFI e sílica com superfície modificada por zircônio e depois servindo de suporte ao metal crômio. Estes materiais foram denominados Cr-ZSM-5 e Cr-SSM e foram devidamente caracterizados, visando processos de conversão catalítica de monóxido de carbono a dióxido de carbono. As caracterizações envolveram técnicas de: Difração de Raios-X de Pó, Espectrometria de Infravermelho do Estado Sólido, Análises Elementares por Fluorescência de Raios-X, Ressonância Paramagnética Eletrônica, Espectroscopia Fotoacústica, Análise de Área Superficial BET. As reações de conversão foram realizadas através de um reator de vidro microcatalítico, inserido num forno tubular microprocessado. Os efluentes gasosos foram analisados por Espectrometria de Infravermelho com Transformada de Fourier, Cromatografia Gasosa e Análise de Gases com Célula Eletroquímica. Dos zeólitos obtidos por planejamento estatístico, três amostras foram testadas nas conversões, denominadas, ZS-1, ZF-2 e ZP-3. Quanto ao material de sílica, duas amostras foram preparadas e utilizadas nas conversões, denominadas, SF-1 e SF-2. Destes materiais, somente uma amostra de cromiossilicato revelou-se mais ativa para a reação e ambas as amostras de sílica. As conversões foram muito eficientes e revelaram turnover elevados. Os zeólitos desativados foram regenerados com sucesso e a conversão continuou com gradual perda de eficiência. Os materiais de sílica não desativaram após 49 horas de operação. Reações tipo: CO+NOCO2+1/2N2, foram investigadas sem alimentação de ar, com relativo êxito. Existem perspectivas de aplicação do material de sílica em processos de catálise automotiva. Está sendo estudado o registro de propriedade intelectual para estes materiais.
Abstract: About forty catalyst materials were prepared among MFI zeolitic chromiumsilicates type and silica grafted by zirconium oxides, and after serve as anchoring cromium species. These materials were named Cr-ZSM-5 and Cr-SSM and were characterized to drive at catalytic process to change carbon monoxide to carbon dioxide. The characterizations involved, Powder X-Ray Diffraction, Infrared Spectroscopy (MID-IR), Elemental Analysis by X-Ray Fluorescence, Electron Paramagnetic Resonance, Photoacoustic Spectroscopy, BET Superficial Area. The catalytic reactions were carried out on a microcatalytic glass reactor, inserted in a microprocessed cilindrical owen. The gaseous products were analyzed by a Fourier Transformed Infrared Spectroscopy, Gas Chromatography and a Gas Analyzer with Electrochemistry Cell. Synthesis applying statistical planning for zeolites, resulted in three catalysts to be tested in reactions. In respect to silica catalyst, two samples were prepared and applied in reactions. From these materials only a sample of chromiumsilicate revealed active to reaction and more two samples of a silica type. The reactions were most efficacious and revealed high turnover number. The zeolitic catalysts switches off and were renewed with sucessfull process and the reaction extends with gradual loss of efficacious. The silica catalysts did not switches off after 49 hours in action. Class of reactions like: CO + NO CO2 + 1/2N2 were experimented without feed of air, with restrained results. There are applicative perspectives of silica catalysts in automotive catalytic process. This work will generate a patent request for these materials.
Arquivo (Texto Completo): vtls000383843.pdf ( tamanho: 5,23MB )

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